Como buen presagio de las campañas que se avecinaban, Ladislao Kubala visitó Chile y reforzó al equipo cruzado en el triunfo 1:0 sobre River Plate correspondiente al 19 de diciembre de 1960.²⁵

Universidad Católica volvió a coronarse campeón en 1961, en una emocionante final ante Universidad de Chile, con un equipo dirigido por el técnico debutante Miguel Mocciola. Ambos equipos llegaron a la última fecha igualados en 38 puntos y si bien la diferencia de goles favorecía a Universidad Católica (+34 contra +27 de su rival) fue necesario dirimir la corona en dos partidos, demostrándose superior el cuadro de la franja al empatar 1:1 en el juego de ida e imponerse 3:2 en la revancha. En 1962, Católica clasificó por primera vez a la Copa Libertadores de América, iniciando así una exitosa historia del club en el ámbito internacional.

Posteriormente, Universidad Católica hizo buenas campañas en el ámbito nacional, disputando palmo a palmo con el Ballet Azul de la Universidad de Chile, hasta 1966, año en que el equipo, con jugadores como Alberto Fouillioux, Ignacio Prieto, Washington Villarroel, Julio Gallardo, Juan Barrales, Armando Tobar y Néstor Isella, ganó su cuarto título profesional al sacarle 4 y 5 puntos de ventaja a Colo-Colo y Santiago Wanderers, respectivamente, equipos frente a los cuales se mantuvo invicto durante la competencia: Derrotó a Colo-Colo 2:0 y 3:1, venció a Wanderers 2:0, y empató 0:0 contra el equipo de Valparaíso en la segunda rueda.²⁶

El 4 de marzo de 1967 se produjo el primer enfrentamiento por Copa Libertadores entre Católica y uno de sus clásicos rivales, Colo-Colo. El resultado favoreció 5:2 a los cruzados.²⁷ Al año siguiente venció a Universidad de Chile en la Definición Pre-Libertadores 1968 y clasificó a Copa Libertadores 1969.

Durante esta década Universidad Católica disputó tres semifinales de Copa Libertadores: 1962, 1966 y en 1969.²⁸

La crisis[editar]

Jorge Luco (a la izquierda del arquero Krebs) fue campeón en1954 y 1961 en su etapa de jugador. Como entrenador dirigió al equipo campeón delAscenso 1975.

Segunda División 1975

Los buenos años de Universidad Católica en el plano nacional comenzaron a terminar. El club empezó a endeudarse y esto derivó en una crisis económica dentro de la institución. La precaria situación económica afectó a su rama de fútbol, que a inicios de los 70 comenzó a dejar los puestos de avanzada en el torneo local. Las alegrías sólo venían en el ámbito amistoso, como el triunfo 3-1 sobre Colo-Colo en la final del Cuadrangular de Santiago 1972. En 1973, el equipo descendió a Segunda División. El estadio Independencia, propiedad del club, fue demolido. La dirigencia se encontraba dividida acerca de como accionar ante esos complicados momentos. Sin lugar a dudas, este fue el período más difícil de la institución.

En 1975, de la mano del director técnico y ex cruzado Jorge Luco, Universidad Católica se coronó campeón de la Segunda División gracias a figuras como Alberto Fouillioux, Óscar Wirth, Gustavo Moscoso y Eduardo Bonvallet. Durante esa campaña hubo asistencias superiores a los 40.000 espectadores que seguían al club cruzado.²⁹ Con un registro de 30 partidos jugados, 18 ganados, 9 empatados y tres perdidos, 64 goles anotados y 22 recibidos, el club finalizó su campaña en el ascenso en el primer lugar con 4 puntos de ventaja sobre Deportes Ovalle. Universidad Católica y Ovalle empataron 1-1 en la primera rueda y en la revancha el marcador fue de 1:0 en favor del equipo cruzado.³⁰

En los años posteriores, siempre por el torneo de Primera División, Católica tuvo rendimientos muy lejanos al de la década anterior, como en 1977, temporada en que terminó en el lugar número 14 de la tabla de posiciones.³¹

No obstante, los dirigentes se prepararon para devolverle al club la fortaleza institucional y deportiva. En 1978 asumió la presidencia Germán Mayo, que al poco tiempo comenzó la construcción de un viejo anhelo desde el cierre de Independencia: un estadio propio. Así se cimentaron las bases de lo que es hoy San Carlos de Apoquindo.